【要点2】 所设计的Pd/Cu2O/Cl-GDY催化剂在碱性介质中表现出极高的甲醇氧化反应（MOR）质量和电流密度，分别是10%Pd/C的80.0倍和154.1倍，且经过30000次循环后无明显质量活性衰减；

2025年1月7日 · 探索更具成本效益和稳定性的非铂基MOR电催化剂（如Pd），且具有高的CO耐受性，对实现优异性能且实用的直接甲醇燃料电池（DMFC）十分关键。 界面工程能够调节异质结构催化剂以提高多种反应的催化活性。 强耦合的金属-金属氧化物异质结构界面可以调节电子结构，形成丰富且活性高的界面区域。 然而，界面穿梭效应在金属-金属氧化物异质结构催化剂中却鲜有研究。 石墨炔（GDY）是异质结催化剂原位生长的重要载体，可调整界面电子结构，获得 …

2022年4月7日 · Owing to the contribution of different Pt sites, the PDOS of the intermediates displays the linear correlation, which supports the efficient electron transfer during the MOR process. The much-increased active Pt sites on NGDY enable the intermediate transformations simultaneously on varied neighboring Pt sites, which significantly boosts up the ...

2020年10月28日 · Periodic DFT calculations confirm the multi-active sites for both HER and MOR on the HEA surface as the key factor for both proton and intermediate transformation. Meanwhile, the construction of...

2024年3月14日 · Designing high efficiency platinum (Pt)-based catalysts for methanol oxidation reaction (MOR) with high “non-CO” pathway selectivity is strongly desired and remains a grand challenge.

2020年9月28日 · DMFCs阳极发生的甲醇氧化反应（MOR），涉及六电子转移过程，动力学非常滞缓，需要高效稳定的催化剂来加快反应动力学。 尽管人们围绕MOR催化剂的发展做了很多工作，但目前在DMFC中最好的MOR催化剂依然是Pt族金属（PGMs），这很大一部分原因是 PGMs能在0.4~0.6 V（vs. RHE，下同）左右催化甲醇氧化，低于阴极氧还原反应的理论过电位（ 1.23 V）。 然而，贵金属的使用带来的高催化剂成本必然会阻碍DMFCs的发展。 非贵金属 Ni …

2025年1月9日 · 该工作开发了一种氯掺杂石墨炔负载由Pd纳米颗粒和Cu2O纳米颗粒催化剂组成的高效异质结构电催化剂，显著提高MOR活性，并具有优异的抗CO中毒性能。Pd纳米颗粒与Cu2O之间的界面相互作用促进了电子从Cu2O向Pd的转移，有效的调节钯的d带和促进CO电氧化。

实验结果和理论模拟（DFT）研究表明，Pd的渗透效应可以调节Cu−O−Pd界面的化学键，大大提高了MOR的活性和稳定性。 相关成果以“The Interfacial Interpenetration Effect for Controlled Reaction Stability of Palladium Catalysts”为题发表在JACS 上。 图1 Pd/Cu2O/Cl-GDY催化剂的制备及表征。 团队首先合成了GDY作为催化剂的载体，然后在GDY上电沉积Cu前驱体，形成Cu2O纳米颗粒（Cu2O/ GDY），最后再电沉积PdCl2，得到Pd/Cu2O/Cl-GDY催化剂（ …

分波态密度（Projected Density of State, PDOS），是将态密度投影到每个原子轨道之后得到的态密度的分量。 从分波态密度中，我们可以分析每个原子分别对态密度的贡献，甚至每个原子的每个原子轨道（也就是s、p、d、f轨道）对态密度的贡献。

2024年6月26日 · 本研究提出了一种无需还原剂即可在Pt-碳化物体系中诱导反应性金属-载体相互作用（RMSI）的梯度轨道耦合构建策略，并成功制备了L12PtxM-MCy (M = Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo和 W) 等一系列金属间化合物电催化剂。 通过密度泛函理论（DFT）计算，作者发现d (M)-2p (C)-5d (Pt)轨道的梯度耦合能够促进电子从M到C共价键向Pt纳米粒子转移，有助于形成碳空位（Cv）和随后的M迁移（RMSI的发生）。 研究还发现，在Pt-MCx体系中，Cv的形成能 …